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物理所、松山湖材料實(shí)驗(yàn)室依托中國(guó)散裂中子源在鋰離子電池材料結(jié)構(gòu)研究方面再次取得重要進(jìn)展。

鋰離子電池因其各方面的優(yōu)勢(shì)，已經(jīng)被作為儲(chǔ)能領(lǐng)域的首選技術(shù)。不斷提升其能量密度一直是各國(guó)科學(xué)家和技術(shù)人員努力的方向。鋰離子電池的能量密度正相關(guān)于單位質(zhì)量正極材料脫嵌鋰的數(shù)量。眾多研究表明，富鋰氧化物正極材料中的晶格氧可以通過自身的變價(jià)（氧化還原）反應(yīng)來大幅度提升材料脫嵌鋰的數(shù)量，從而實(shí)現(xiàn)較高的能量密度。然而，如何設(shè)計(jì)調(diào)控材料的結(jié)構(gòu)去實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定可逆的氧變價(jià)反應(yīng)一直不是非常明確。

近日，中國(guó)科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國(guó)家研究中心趙恩岳博士生、李慶浩博士在松山湖材料實(shí)驗(yàn)室雙聘研究員王芳衛(wèi)、禹習(xí)謙的共同指導(dǎo)下，與物理所的孟繁琦博士生、谷林研究員、何倫華研究員，美國(guó)勞倫斯伯克利國(guó)家實(shí)驗(yàn)室Wanli Yang研究員以及上海同步輻射光源、美國(guó)橡樹嶺國(guó)家實(shí)驗(yàn)室、日本散裂中子源的研究人員合作，在前期中國(guó)散裂中子源第一個(gè)用戶實(shí)驗(yàn)研究成果（Energy Storage Materials 16 (2019) 354）的基礎(chǔ)上，首次結(jié)合中子粉末衍射與中子對(duì)分布函數(shù)技術(shù)揭示了3D無序的陽(yáng)離子骨架結(jié)構(gòu)可以用來穩(wěn)定富鋰氧化物正極材料中的氧晶格和氧變價(jià)反應(yīng)。研究人員發(fā)現(xiàn)，不同于傳統(tǒng)層狀富鋰材料（2D陽(yáng)離子有序結(jié)構(gòu)）畸變的氧晶格，具有3D陽(yáng)離子無序結(jié)構(gòu)的富鋰材料在晶格氧發(fā)生變價(jià)反應(yīng)的時(shí)候可以保持相對(duì)穩(wěn)定的氧晶格骨架。這種差異性的氧晶格結(jié)構(gòu)變化主要源于兩種材料體系不同的結(jié)構(gòu)維度。晶格氧的變價(jià)反應(yīng)通常發(fā)生在富鋰材料內(nèi)未雜化的O2p軌道（Li-O-Li配位構(gòu)型）上，為了降低整個(gè)材料體系的能量，被氧化晶格氧離子之間的距離會(huì)縮短（也即氧晶格畸變）。發(fā)生這一氧晶格畸變的前提是兩個(gè)未雜化O2p軌道要共面。然而在陽(yáng)離子無序富鋰材料中，其3D無序空間分布的陽(yáng)離子，會(huì)導(dǎo)致未雜化O2p軌道彼此之間不共面的概率非常高。所以在陽(yáng)離子無序富鋰材料中觀察到了穩(wěn)定的氧晶格結(jié)構(gòu)。這種穩(wěn)定的氧晶格骨架反過來又會(huì)促進(jìn)材料內(nèi)晶格氧變價(jià)反應(yīng)的可逆性。本工作研究結(jié)果表明材料的結(jié)構(gòu)維度可以被設(shè)計(jì)和調(diào)控去實(shí)現(xiàn)晶格氧變價(jià)反應(yīng)的穩(wěn)定性與可逆性。更為重要的是，該工作揭示了結(jié)構(gòu)維度對(duì)晶格氧變價(jià)反應(yīng)以及整體氧晶格結(jié)構(gòu)的影響。

該研究為后續(xù)高性能新材料的設(shè)計(jì)提供了非常好的理論基礎(chǔ)與研發(fā)思路，成果發(fā)表在化學(xué)領(lǐng)域頂級(jí)期刊Angew. Chem. Int. Ed.上，被期刊編輯部評(píng)選為Very Important Paper（VIP, Top 5%），國(guó)際專業(yè)媒體ChemistryViews也有重點(diǎn)報(bào)道。

該工作得到了科技部國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃，國(guó)家自然科學(xué)基金，松山湖材料實(shí)驗(yàn)室的支持。